Jej kolekcja przemieniła się w Gründerzeit Museum. Zajęła się konserwacją posiadłości von Mahlsdorf, która była zagrożona wyburzeniem i przyznano jej dwór bez konieczności opłat. W 1960 Charlotte otworzyła muzeum artykułów codziennego użytku z okresu Gründerzeit (czasu powstania Cesarstwa Niemieckiego) w częściowo wyremontowanym dworze Mahlsdorf. Stało się dobrze znane w kręgach filmowych, artystycznych i homoseksualnych. Od 1970 roku, osoby LGBT ze wschodniego Berlina często spotykały się i świętowały w muzeum.
W 1974 władze NRD ogłosiły plan objęcia muzeum i jego eksponatów kontrolą państwową. W ramach protestu von Mahsldorf zaczęła je oddawać przedmioty z ekspozycji odwiedzającym. Dzięki zaangażowaniu aktorki Annekathrin Bürger i prawnika Friedricha Karla Kaula (oraz być może dzięki jej statusowi współpracownika STASI), władze zostały powstrzymane w 1976 i Charlotte mogła zatrzymać muzeum.
W 1991 neo-naziści zaatakowali muzeum w czasie jednego z przyjęć. Kilkoro uczestników zostało rannych. W tym czasie von Mahlsdorf ogłosiła, że zamierza opuścić Niemcy. W 1992 otrzymała Order Zasługi Republiki Federalnej Niemiec.