PFL 16 maja 2023 ogłoszono, że Ngannou podpisał kontrakt na wiele walk z Professional Fighters League (PFL). Zapowiedziano, że będzie brał udział w ich dywizji „super walki” w systemie pay-per-view, zachowując jednocześnie swobodę rywalizacji w innych sportach, takich jak boks. Ngannou negocjował także w imieniu swoich przeciwników, gwarantując im zapłatę co najmniej 2 milionów dolarów. Był także członkiem globalnej rady doradczej PFL, której zadaniem jest orędowanie za interesami zawodników, a także właścicielem kapitału i prezesem nadchodzącej ligi PFL Africa. Kontrakt Ngannou z PFL został nazwany historycznym momentem dla tego sportu, a Daniel Cormier powiedział, że wyznacza on „nowy standard na rynku wolnych agentów [MMA]”.
22 lutego 2024 ogłoszono, że Ngannou powróci do MMA i zmierzy się ze zwycięzcą walki Renan Ferreira kontra Ryan Bader, która odbyła się na specjalnej gali PFL vs. Bellator 24 lutego 2024. Z racji wygranej Brazylijczyka, został on przyszłym rywalem „Predatora”. Do mistrzowskiej walki Ngannou z Ferreirą doszło 19 października 2024 podczas walki wieńczącej galę PFL Super Fights: Battle of the Giants. Ngannou zwyciężył przez techniczny nokaut w pierwszej rundzie. Od początku kontrolował przebieg starcia i szybko obalił Fereirę, po czym znalazł się za jego plecami i zasypał go gradem ciosów.