Na początku 1964 roku Phonogram powierzył Orietcie Berti wykonanie włoskiej wersji „Dominique”, popularnej piosenki Jeanine Deckers, belgijskiej zakonnicy, znanej pod pseudonimem Sœur Sourire (Siostra Uśmiech). Wykonanie to okazało się początkiem popularności Orietty Berti. Obdarzona melodyjnym głosem, pomimo konkurencji ze strony takich indywidualności jak Mina czy Ornella Vanoni, zdobyła w latach 60. uznanie szerokiej publiczności ze swymi popularnymi, bezpretensjonalnymi piosenkami.
W 1965 roku wygrała festiwal Un disco per l’estate z piosenką „Tu sei quello”. Wygrała wtedy także inny festiwal, Festival of delle Rose z piosenką „Voglio dirti grazie” i wydała swój debiutancki album Orietta Berti canta Suor Sorriso z piosenkami Jeanine Deckers. W 1966 roku zadebiutowała na Festiwalu Piosenki Włoskiej w San Remo prezentując w parze z Ornellą Vanoni piosenkę „Io ti darò di più” napisaną przez Mema Remigiego i Artura Testę. W 1967 roku na Festiwalu w San Remo zaprezentowała piosenkę „Io, tu e le rose”, która zajęła 5. miejsce. Piosenka ta została zacytowana w liście pożegnalnym Luigiego Tenco, napisanym przez niego przed popełnieniem samobójstwa, jako ta, która przeszła do finału, w którym zabrakło miejsca dla jego piosenki.