Praca badawcza mały|Rysunek grupy plam słonecznych wykonany przez Harringtona 1 września 1859 roku Mimo że jego prace nad planetoidami i planetami w Durham University Observatory zapewniły mu członkostwo w Królewskim Towarzystwie Astronomicznym, jego pierwszym poważnym przedsięwzięciem astronomicznym było zestawienie, między 1854 i 1857 rokiem, Katalogu 3735 gwiazd okołobiegunowych (A Catalogue of 3,735 Circumpolar Stars). Katalog ten, opublikowany w 1857 roku, został wysoko oceniony i przyniósł mu Złoty Medal Królewskiego Towarzystwa Astronomicznego w 1859 roku.
Carrington został jednak zapamiętany przede wszystkim dzięki jego pionierskim pracom nad plamami słonecznymi. Będąc pod wrażeniem odkrycia przez Samuela Heinricha Schwabego w 1843 roku 11-letniego cyklu aktywności słonecznej i zbulwersowany brakiem systematycznych obserwacji plam słonecznych, Carrington postanowił kontynuować prace niemieckiego astronoma. Udoskonaliwszy metodę Schwabego rzutowania i rysowania plam słonecznych, rejestrował pozycje plam od 1853 do 1861 roku.