W następnych latach poświęcił się obserwacjom i kolekcjonowaniu owadów. Nieustannie wzbogacał zbiór, gromadząc okazy osobiście oraz poprzez zakupy i wymiany. Utrzymywał kontakty z wieloma entomologami – specjalistami i amatorami. Został członkiem Linnean Society of London już w roku 1822, a w roku 1826 współorganizował Zoological Society. Był też członkiem założycielem Entomological Society of London, utworzonego w 1833 roku. W następnym roku został wybrany na członka Royal Society (czerwiec 1834). Zawarł związek małżeński 6 czerwca 1835 roku z Ellen Meredith. Małżeństwo było bezdzietne. Wspólnym celem małżonków stało się gromadzenie kolekcji przyrodniczych. Oboje swobodnie wykorzystywali własne środki, tworząc prywatne „Muzeum Hope” przy Upper Seymour Street (Portman Square, County of Middlesex), a później powiększając kolekcje w Oksfordzie. thumb|Chas Darwin (1816) Hope był uznawany za człowieka szczodrego. Chętnie dzielił się swoją wiedzą z osobami zainteresowanymi historią naturalną (jego dom był miejscem ich spotkań) oraz udostępniał okazy i książki ze swojej kolekcji;