Le combustible MOX (ou MOx) est un combustible nucléaire constitué d'environ 8,5 % de plutonium et 91,5 % d'uranium appauvri. Le terme « MOx » est l'acronyme de « mélange d'oxydes » ( en anglais) car le combustible MOx contient plus exactement du dioxyde de plutonium (PuO2) et du dioxyde d'uranium appauvri (UO2). Il se présente sous forme de poudre, granulés ou pastilles T. Abe, K. Asakura (Japan Atomic Energy Agency, Tokai-mura), chap. 2.15 : , in Comprehensive Nuclear Materials 2012 ; pages 393–422, volume 2 : Material Properties/Oxide Fuels for Light Water Reactors and Fast Neutron Reactors, DOI 10.1016/B978-0-08-056033-5.00036-7 (résumé).. Le plutonium remplace dans ce combustible nucléaire l'uranium 235 habituellement employé comme isotope fissile dans le combustible faiblement enrichi des réacteurs à eau légère, les plus courants dans le monde.
Actuellement, le MOx n'est produit que par l'usine Melox du groupe français OranoNucléaire : une usine de fabrication du combustible MOx ferme en Angleterre, AFP, 4 août 2011.. Cette production constitue un débouché civil pour le plutonium issu des combustibles usés retraités à l'usine de la HagueMelox, AREVA.. Les États-Unis et la Russie ont aussi envisagé que leurs surplus militaires de plutonium puissent être éliminés sous forme de MOx dans le cadre de la politique internationale de désarmement nucléaireL'utilisation du plutonium militaire comme combustible de réacteur, IEER - Énergie et sécurité, février 1998..
Histoire
Le MOx est apparu vers les années 1960 dans les centres de recherche (la première irradiation connue est celle du réacteur BR3 de Mol en 1964) et fut même testé par les États-Unis, qui le rejetèrent, le considérant dangereux et peu rentable.
L'explication du député français Christian Bataille sur l'origine de l'utilisation du MOx en France est la suivante : .
En 2010, dans le monde, la plupart des réacteurs nucléaires utilisent encore l'oxyde d'uranium (UO2) comme combustible, mais en Europe, environ sont autorisés à utiliser du MOx, et plus de 30 font usage de ce droit Fehér, T. Reiss, A. Wirth (2010), MOX fuel effects on the isotope inventory in LWRs; Nuclear Engineering and Design, volume 252, novembre 2012, (résumé)..
Processus de fabrication du combustible MOx
Le combustible MOx commercial est aujourd'hui fabriqué selon le procédé MIMAS () à l'usine MELOX sur le site de Marcoule. Ce procédé consiste dans un premier temps à la réalisation d'un mélange mère (U, Pu)O2 (avec une teneur en Pu de 25 à 30 % massique) par cobroyage de dioxyde de plutonium (issu du retraitement du combustible UOx) et de dioxyde d'uranium appauvri (issu de l'enrichissement de l'uranium)M. Seiss, Étude du broyage de poudres d'oxydes nucléaires (thèse d edoctorat), ), 1995 (résumé).. Ce mélange intime des deux poudres est ensuite tamisé puis dilué avec une poudre de UO2 jusqu'à l'obtention de la teneur en plutonium désirée (entre 5 et 10 %). Le coefficient d’interdiffusion entre U et Pu étant très petit ( à ), le procédé de fabrication exerce une influence notable sur la microstructure des matériaux frittés obtenus. Les pastilles de MOx MIMAS présentent ainsi une microstructure hétérogène comprenant des zones pauvres en plutonium (≈ 2,7 % massique), que l'on nomme matrice UO2, des amas Pu comportant une teneur en Pu d'environ 20,2 % massique, ainsi qu'une zone d'enrobage possédant une teneur en plutonium intermédiaire Pu ≈ 7,3 % massique.. La microstructure du combustible est l’enjeu de nombreuses études, portées par un intérêt croissant pour des voies de synthèse alternatives, telles que des synthèses par voie humide ( précipitation hydroxyde.), qui permettent d’améliorer l’homogénéité des matériaux produits. En effet, l'homogénéité cationique conditionne à la fois les performances du combustible en réacteur et son aptitude au retraitement.
Le plutonium présent dans le combustible MOx provient du retraitement de pastilles UOx, dans lesquelles il apapraît par capture neutronique de l' au cours des cycles en réacteur nucléaire. Après dissolution des pastilles d’UOx dans l’acide nitrique, le plutonium est extrait de la solution aqueuse par un procédé de séparation chimique, le procédé PUREX. Une fois séparé, il subit une conversion chimique afin d’être transformé en dioxyde de plutonium (PuO2), qui est ensuite mélangé au dioxyde d'uranium (UO2) selon le procédé MIMAS., résumé dans le tableau ci-dessous. + Étapes du procédé MIMAS Étape Description Élaboration de la poudre d'oxydes mixtes Dans une « jarre à boulets », un premier mélange est constitué d'oxyde d'uranium appauvri, de 30 % d'oxyde de plutonium et de « chamotte » obtenu à partir de pastilles de combustible MOx rebutées. Puis de l'oxyde d'uranium appauvri est ajouté pour obtenir la teneur en plutonium recherchée, entre 5 et 10 %, selon les besoins des réacteurs. Pastillage après une étape d'homogénéisation, la poudre est transférée dans des presses permettant d'obtenir des pastilles dites « pastilles crues ». Frittage les pastilles crues sont introduites pendant quatre heures dans des fours dont la température s'élève à en présence d'une atmosphère d'argon-hydrogène légèrement humidifiée (afin de garantir la stœchiométrie). Rectification pour obtenir le diamètre requis au micromètre près, les pastilles frittées sont rectifiées à sec entre deux meules. Les pastilles non conformes sont utilisées pour fabriquer la « chamotte ». Gainage les pastilles rectifiées sont introduites dans des gaines métalliques en zircaloy (alliage de zirconium) pour constituer les crayons. Pour les réacteurs , chaque crayon mesure environ quatre mètres de long et est composé d'environ . Assemblage les crayons sont placés dans une structure métallique ou « squelette » pour former un assemblage combustible MOx.
Criticité En 2010, afin d’améliorer la sécurité des réacteurs à neutrons rapides alimentés en MOx et la gestion de leurs déchets radioactifs, les calculs de criticité ont été réactualisés J.L. Rowlands, Accuracy of criticality calculations made using current nuclear data libraries for MOX fuelled fast critical assemblies ; Annals of Nuclear Energy Volume 37, Issue 12, December 2010, Pages 1666–1673 ; DOI : https://dx.doi.org/10.1016/j.anucene.2010.07.016. ou précisés à l'aide des « bibliothèques de données nucléaires » disponibles pour les dix types de MOx mis sur le marché (bases de données de l'OCDE JEFF-3.1, JEFF-3.1.1 et 3.3 Bases de données de l'OECD Nuclear Energy Agency et accès aux bases de données OCDE JEFF3.1.1 et de la JAEA, JENDL-ENDF/B-VII.0JENDL-ENDF/B-VII.0 ; Agence japonaise de l'énergie atomique).
Comportement dans le réacteur C'est le plutonium fissile qui donne au combustible MOx sa réactivité nucléaire initiale ; par la suite, l'uranium 238 présent dans le mélange est progressivement transformé en plutonium et remplace en partie le plutonium consommé. De ce fait, il n'y a pas besoin d'enrichir l'uranium.
Le plutonium est beaucoup plus radioactif que l'uranium et avant utilisation, les pastilles de MOx sont plusieurs milliers de fois plus radioactives que celles d'uraniumLe plutonium utilisé a une demi-vie de l'ordre de dix à cent mille ans (-), alors que l'uranium a une demi-vie de l'ordre du milliard d'années (). De ce fait, le plutonium est dix à cent mille fois plus radioactif que l'uranium, et le MOx (qui contient de l'ordre de 10 % de plutonium) est de mille à dix mille fois plus radioactif. Le chiffre exact dépend de l'enrichissement de l'uranium et de la composition isotopique du plutonium..
Depuis 2010, on dispose de calculs systématiques de modélisation de la composition isotopique du combustible MOx introduit dans les REP et REB. Elle évolue durant l'irradiation dans le réacteur selon d'une part la composition initiale en plutonium et selon d'autre part le contenu du réacteur et le taux de combustion de ce combustible.
Utilisation
En 2011, la majeure partie des réacteurs utilisant le MOx ont été initialement conçus pour ne consommer que de l'uranium. Seul un petit nombre de ces réacteurs peuvent actuellement utiliser ce combustible, et en quantité limitée. Aucune centrale au monde n'utilise actuellement plus de 30 à 50 % de combustible MOx, le reste du combustible étant de l'uranium enrichi..
Par rapport à un combustible classique, du fait de la présence de plutonium fissile dans le combustible, un nombre de fissions plus important est provoqué par les neutrons rapides, avant qu'ils ne soient ralentis. La conséquence en est que les moyens de contrôle de la réactivité, qui agissent principalement sur les neutrons lents, sont moins efficaces ; il faut alors les renforcerChristian Bataille et Robert Galley, « L'aval du cycle nucléaire », Rapport de l'Office parlementaire d'évaluation des choix scientifiques et technologiques, , 1997-1998..Par ailleurs, les réacteurs « moxés » se caractérisent par une diminution des contre-réactions de vide. En outre, un nombre plus réduit de neutrons retardés étant émis après une fission, le combustible est plus sensible à des variations rapides de réactivité.
Une fois effectués ces changements d'équipement et de modes de conduite, le réacteur présente des caractéristiques intéressantes pour l'exploitation, comme une perte de réactivité moindre qu'avec le combustible classique.
Certaines centrales ont été conçues pour fonctionner avec 100 % de MOx : le réacteur pressurisé européen (EPR) à la centrale nucléaire de Flamanville, en France, ou bien la centrale nucléaire de Palo Verde, aux États-Unis. Le MOx n'a cependant jamais été utilisé dans la centrale de Palo Verde, celui-ci n'étant par ailleurs pas produit aux États-Unis. L'EPR moxé permettrait une consommation nette de plutonium, avec toutefois comme conséquence un accroissement des quantités produites d'actinides mineurs (américium, neptunium et curium). En première approximation, on peut considérer qu'une tranche EPR moxée à 100 % serait susceptible de consommer environ trois tonnes de plutonium par an.
Utilisation en France
Entre son démarrage en 1995, et 2012, l'usine Mélox du groupe Orano a produit plus de de MOx pour EDFRapport d'information sur la sûreté nucléaire et la radioprotection de Melox, Édition 2013 , page 9..
Sur l'ensemble du parc français, EDF utilise le mélange MOx depuis les années 1990. En 2013, sur les nucléaires en exploitation, 22 utilisent ce combustible et 24 sont autorisés à l'utiliser.. Il s'agit des réacteurs nucléaires à eau pressurisée (REP, ou PWR en anglais) d'une puissance de suivants :
Centrale nucléairenb de réacteursutilisant du MOxAnnée d'autorisationSaint-Laurent-des-Eaux2StL B1 en 1987, StL B2 en 1988.Gravelines4Gra B3 et B4 en 1989, Gra B1 en 1997, Gra B2 en 1998Dampierre4Dam 1 en 1990, Dam 2 en 1993, Dam 3 en 1998Blayais2Bla 2 en 1994, Bla 1 en 1997.Tricastin4Tri 2 et 3 en 1996 - Tri 1 et 4 en 1997Chinon4Chi B1, B2, B3 et B4 en 1998.. Initialement, les réacteurs du palier P4/P'4 n'étaient pas qualifiés pour utiliser du combustible MOx. Fin 2021, EDF instruit une demande auprès de l'ASN (avec avis de l'IRSN) afin d'expérimenter l'utilisation de combustible recyclé MOx dans le réacteur de Paluel. En effet, la Programmation pluriannuelle de l'énergie pour 2019-2028 fixe la fermeture de de et maintient l'utilisation de MOx jusqu'à l'horizon 2040. Comme seuls certains réacteurs de sont habilités à utiliser ce combustible, EDF envisage de « moxer » certains réacteurs de afin de tenir ces deux objectifs.. En , EDF est autorisée à utiliser, à titre expérimental, quatre assemblages de combustible MOx dans le réacteur Conclusions de l'enquête publique relative à l'introduction de précurseurs MOx dans le réacteur 4 du CNPE de Paluel , seine-maritime.gouv.fr, 16 juin 2023.Décret n° 2025-191 du 26 février 2025 autorisant Électricité de France à introduire et à utiliser quatre assemblages de combustible MOx dans le réacteur n° 4 de la centrale nucléaire de Paluel (INB n° 115), Légifrance, 26 février 2025..