Les produits de fission sont des corps chimiques résultant de la fission d'un noyau atomique fissile : chaque noyau de matière fissile subissant une fission nucléaire se casse en deux (exceptionnellement trois) morceaux, qui se stabilisent sous forme de nouveaux atomes. Les produits de fission se forment suivant une distribution statistique (qui dépend faiblement du noyau fissile) et on y trouve des isotopes d'une bonne partie des éléments chimiques existants. Ce sont les « cendres » de la réaction nucléaire, qui constituent des déchets radioactifs ultimes.
Dans leur majorité, les produits de fission initialement formés sont des isotopes très instables : ils sont très fortement radioactifs, dégagent une forte chaleur et des rayonnements gamma souvent très énergétiques (et donc dangereux) : les produits de fission sont responsables de pratiquement toute la radioactivité des combustibles irradiés sortis des réacteurs. La grande majorité des produits de fission radioactifs sont à vie courte (période inférieure à cinq ans) ou moyenne (période inférieure à cent ans)Produits de fission à vie courte, sur laradioactivite.com ; dans un réacteur nucléaire, la puissance dégagée par les produits de fission (de l'ordre de 6,5 % de la puissance thermique du réacteur immédiatement après l'arrêt) impose de maintenir un refroidissement pendant quelques jours après la mise à l'arrêt pour éviter une fusion du cœur. On appelle cette puissance thermique la puissance résiduelle du réacteur. Après quelques jours, la radioactivité a suffisamment diminué pour permettre le transfert du combustible en piscine. Après quelques années en piscine, la radioactivité a rallié un niveau suffisamment faible pour que la matière puisse être évacuée ou retraitée, voire simplement entreposée à sec en l'attente d'une des deux solutions précédentes ; la radioactivité de ces produits de fission rend nécessaire une radioprotection très importante pour la manipulation des combustibles nucléaires irradiés et pour tous les traitements de l'aval du cycle nucléaire : entreposage nucléaire, traitement du combustible nucléaire usé et stockage définitif des déchets radioactifs.
Introduction Exemple d'une fission Dans un réacteur nucléaire, lorsqu'un noyau d'uranium 235, ou d'un autre atome lourd, fissionne par absorption d'un neutron, il se forme deux (exceptionnellement troisDans quelques cas assez rares, il existe des fissions dites ternaires dans lesquelles trois nouveaux noyaux et non pas deux sont formés. En général, le formé comporte un faible nombre de nucléons.) nouveaux noyaux instables : les produits de fission (PF), ainsi que deux ou trois neutrons qui vont déclencher d'autres fissions par réaction nucléaire en chaîne. Le nombre total de nucléons est conservé dans la réaction, mais la somme des masses des atomes et particules produits est toujours inférieure à celui de l'atome d'origine. Cela s'explique par le fait qu'une partie de la masse est transformée en énergie (voir ).
Voici par exemple une formule possible pour une telle fission : + ⟶ + + 3 + , où est l'énergie libérée par la réaction, qui vaut environ (soit ).
Dans cet exemple, les deux produits de fission krypton 93 et baryum 140 ont un excès de neutrons : le krypton stable le plus lourd est Kr (sept neutrons en excès) et le baryum stable le plus lourd est Ba (deux neutrons en excès). De ce fait, les radionucléides sont instables, donc radioactifs : les neutrons en excès se transforment en un proton et un électron, expulsés du noyau sous forme de rayonnement bêta moins. Avant d'atteindre un état stable, les deux chaînes de désintégration correspondant à l'exemple ci-dessus expulseront au total sept électrons : chaîne de désintégration du krypton 93 : (stable) chaîne de désintégration du baryum 140 : (stable)
Excès de neutron et radioactivité D'une manière générale, l’atome d' fissionné et le neutron provoquant la fission contenaient initialement à eux deux et 144 () neutrons, dont deux et demi (en moyenne) sont émis quasiment instantanément lors de la fission. Le reste, soit et (en moyenne), se répartit entre les deux (ou rarement trois) atomes instables formés. Chacun emporte en moyenne la moitié, soit et , soit encore (alors que le palladium, , est stable pour 56 à ).
L'excès de neutrons des deux nucléides formés par rapport à la diagonale que représente la vallée de stabilité vaut typiquement entre trois et cinq neutrons. Cet excès doit se résorber par transformation de neutron en proton produisant une émission de rayonnement bêta. Quelle que soit la répartition finale des neutrons et des protons, les corps formés à l' instant de la fission (c'est-à-dire les produits de fission, notés PF) sont instables et se désintègrent selon une demi-vie plus ou moins longue. Une fois les premiers instants post-fission passés où des neutrons dits « retardés » peuvent être émis (quelques secondes après la fission), les corps instables formés lors de la fission vont progressivement rallier la situation de stabilité par émissions successives d'électrons (rayonnement bêta), accompagnées de rayonnements électromagnétiques (rayons gamma) correspondant au passage des différents niveaux d'énergie excités au niveau fondamental du noyau lui-même, et du réarrangement du cortège électronique des dits atomes.
vignette|Schéma de principe de la radioactivité bêta des produits de fission rejoignant la stabilité.
Les produits de fission tendent généralement à présenter une radioactivité β-, ou plus rarement, quand le déficit en proton est encore plus important, à se désintégrer assez rapidement en expulsant un neutron, qui fera partie des neutrons retardés de la réaction. Du fait de l'excès de neutrons des corps instantanément formés lors de la fission, la plupart des produits de fission sont des émetteurs bêta et gamma. Les rares émetteurs alpha (particule α) sont de facto des corps quasi stables, obtenus lorsque l'excès de neutrons a été résorbé par émission secondaire d'électron et transformation de neutrons en protons.
Au cours du ralliement vers la situation stable, une fois les neutrons retardés émis par les précurseurs, le nombre total de nucléons des atomes instables initialement formés ne change pas, sauf cas rarissimes ; seul le nombre de protons augmente par transformations successives de neutron en proton avec émission d’un électron à chaque fois et libération d’énergie sous forme de rayonnement gamma.
Ces considérations expliquent pourquoi les produits de fission sont : très généralement émetteurs bêta ; très souvent émetteurs gamma ; rarement émetteurs alpha et uniquement en résultante d'une désintégration d'émetteur bêta débouchant sur un corps quasi stable, existant déjà à l’état naturel, lui-même émetteur alpha.
Distribution initiale des produits de fission vignette|Allure générale de la distribution statistique des produits de fission de l', exprimée en rendement de fission. vignette|Rendements de fission en flux thermique pour (en vert), (en rouge), (en bleu) et un combustible mixte U/Pu (en noir). La courbe de répartition des produits de fission, dont l'allure générale est donnée ci-contre, est dite « en dos de chameau » du fait de ses deux bosses. Dans la majorité des fissions, les deux atomes formés ont des nombres de nucléons différents avec typiquement un gros noyau de 133 à 144 nucléons et un plus petit de 90 à 100 nucléons. Les fissions donnant deux atomes de masses égales (avec 116 ou 117 nucléons) ou voisines (avec par exemple un atome de 108 nucléons et un de 125) ne représentent qu'environ 0,3 % du total des fissions.
Les fissions ternaires (qui représentent de l'ordre de 0,2 à 0,4 % des fissions) sont incluses dans cette courbe ; elles sont en nombre réduit et n'en changent pas l'allure générale. Cette courbe donne le rendement de produit de fission ; du fait de ces fissions ternaires, son intégrale est un peu supérieure à 200 %, parce que pour cent fissions, le nombre de noyaux formés est un peu supérieur à 200. Les rendements doivent être divisés par cette intégrale pour exprimer la proportion de chaque atome formé.
La distribution statistique précise des produits de fission dépend de plusieurs facteurs : la composition isotopique du combustible (présence de plutonium dans le combustible MOX, ou à la suite du taux de combustion de l'assemblage), du spectre et du flux neutronique, de l'enrichissement du combustible (pour un réacteur à neutrons rapides), etc.
Dans le cas d'un réacteur de puissance à eau pressurisée, de type REP, utilisant de l'uranium naturel enrichi en isotope 235, les nombres de masse des produits de fission se répartissent de la façon suivante : les proportions des atomes de nombre de nucléons allant de 90 à 100 inclus d'une part, et de 133 à 144 inclus d'autre part, sont très voisines et toutes de l'ordre de 2,9 à 3,3 % environ. Ces atomes constituent la plus grande part des produits de fission. La courbe de distribution présente ainsi deux « quasi-plateaux » de 90 à 100 et de 133 à 144 nucléons, pour environ (11+12)×3,1 %= 71,3 % des atomes formés ; les proportions diminuent fortement au-delà de ces deux quasi-plateaux et de façon grossièrement symétrique par rapport à ceux-ci : pour 84 nucléons ~ 0,5 % ; pour 105 nucléons ~ 0,4 %; pour 129 nucléons ~ 0,5 % ; pour 149 nucléons ~ 0,6 % ; les proportions sont de l'ordre de 0,005 % à 0,006 % pour les nombres de nucléons compris entre 112 et 121 constituant un « quasi-plateau » de valeur faible pour les fissions créant deux atomes de masse égale ou voisine ; 97,85 % des PF compris entre 84 et 105 nucléons inclus d'une partPar exemple, le strontium 94 ou le krypton 93. et 129 à 149 nucléons inclus d'autre partPar exemple, le xénon 140 ou le baryum 140. ; 99,90 % des PF compris entre 76 et 109 nucléons inclus d'une part, et 124 à 155 nucléons inclus d'autre partEn toute rigueur, pour des rendements de fission inférieurs à 10, des corps sont formés en quantité infime dans les plages 60 à 70 et 164 à 180 nucléons, et spécialement dans le cas de la fission du ..
Les fissions ternaires produisent en outre un atome léger : sur ces fissions, 90 % produisent de l', 7 % du tritium et 1 % de l' qui se transforme rapidement en .
Après la fission et avant l'arrêt du réacteur, la distribution en nombre de nucléons des atomes formés est modifiée de façon assez marginale par réaction avec le flux neutronique qui peut conduire à des captures augmentant le nombre de nucléons ou à des transmutations des corps formés. En outre, durant ce laps de temps - qui peut durer un an, voire davantage - la décroissance radioactive en bêta et gamma se produit (sans changement du nombre de nucléons). La distribution finale des produits de fission dépend ainsi de la durée d'incubation des produits de fission dans le réacteur (durée d'exposition aux neutrons). Par ailleurs, les fissions du plutonium 239 formé dans les réacteurs à partir de l' ne produisent pas exactement les mêmes proportions d'atomes des différents éléments que dans cas de l', même si les ordres de grandeurs sont en gros les mêmes.
Ces considérations expliquent pourquoi il est souvent très difficile d'évaluer simplement la nature et surtout les quantités de radionucléides formés par fission dans l'ensemble des réacteurs et pour toutes les énergies (ou usures) des combustibles utilisés. Pour le faire, des modélisations assez complexes sont nécessaires.
Décroissance radioactive
Généralités
Immédiatement après la fission, les produits de fission se trouvent majoritairement à l'état d'oxyde solide (césium 137, strontium 90), mais peuvent également être à l'état gazeux dissous dans la matrice d'oxydes (par exemple les isotopes du xénon Xe 133, Xe 134 ou Xe 136, ou bien le krypton 85). Lors du traitement du combustible nucléaire usé, ils se retrouvent en solution dans l'acide nitrique au terme duquel ils se trouvent majoritairement sous forme d'oxydes solides ; les éléments gazeux s'échappent alors.