vignette|Localisation du Gabon. vignette|droite|Structure géologique du site. 1. Zones des réacteurs nucléaires. 2. Grès. 3. Couche de minerai d’uranium. 4. Granite. vignette|Minerai d’uranium.

Les réacteurs nucléaires naturels d’Oklo sont des réacteurs nucléaires naturels qui ont fonctionné il y a environ deux milliards d'années. On a retrouvé dans la mine d'uranium d'Oklo, près de la ville de Franceville dans la province de Haut-Ogooué au Gabon, les résidus fossiles de ces réacteurs nucléaires naturels, où des réactions de fission nucléaire en chaîne auto-entretenues ont eu lieu, bien avant l'apparition de l'être humain....

En , Paul Kuroda, spécialiste de la chimie nucléaire, professeur à l'université de Tokyo est envoyé pour examiner les ruines d'Hiroshima. En , après avoir immigré aux États-Unis en 1949, Kuroda s'est rendu à la réunion annuelle de printemps de l'Union américaine de géophysique (AGU) pour suggérer que des réacteurs de fission nucléaire naturels et autonomes ont fonctionné spontanément sur Terre il y a environ deux milliards d'années (2 Ga). L'hypothèse est confirmée en 1972 par un groupe de scientifiques travaillant pour le Commissariat à l'énergie atomique (CEA).

En 1972, le CEA découvre à l'usine d'enrichissement militaire de Pierrelatte les traces de ce phénomène dans de l'uranium provenant de la mine d'uranium d’Oklo exploitée par la Compagnie des mines d'uranium de Franceville (Comuf). Il s'agit des seuls réacteurs nucléaires naturels connus au monde à ce jour.. Ils étaient de très faible puissance, comparativement aux réacteurs nucléaires fabriqués par l'être humain, mais ont suscité un grand intérêt parmi les scientifiques du CEA.

Histoire Le Gabon était une colonie française lorsque les premières analyses du sous-sol ont été effectuées par le Commissariat à l'énergie atomique (CEA) à partir de la base MABA à Franceville, plus précisément par son bras industriel qui devint plus tard la Cogema, conduisant en 1956 à la découverte de gisements d'uranium dans cette région.

La France ouvrit presque immédiatement des mines, gérées par la Compagnie des mines d'uranium de Franceville (COMUF), pour exploiter les ressources, près du village de Mounana.

Les minerais d’uranium sont souvent peu concentrés avec des teneurs en uranium inférieures à 1 %. Pour éviter le transport inutile de tonnages importants sur de longues distances, des opérations de purification et de concentration s’effectuent à proximité immédiate des sites miniers. Après purification, l'uranium est précipité pour conduire à un concentré solide appelé yellowcake qui est ensuite transféré dans un four à , on obtient une poudre grise contenant 85 % d'uranium. Il est mis en fût avant d'être expédié vers une usine de conversion, l'usine Orano Malvési pour la France. Sa radioactivité est faible, inférieure à celle du minerai qui contenait, outre l'uranium, des produits de désintégration de ce dernier, comme le radium. L'usine Orano Malvési dans le département de l'Aude est chargée de la première phase de conversion consistant à purifier le yellowcake en tétrafluorure d'uranium (UF4). La seconde étape, permettant d'achever sa transformation en hexafluorure d’uranium (UF6), est réalisée sur le site nucléaire du Tricastin dans la Drôme.

Le « phénomène Oklo » est découvert en 1972 par le laboratoire de l'usine d'enrichissement militaire de Pierrelatte, en France. Francis Perrin né en 1901, ancien Haut-Commissaire du CEA de 1951 à 1971 n'a pas participé aux recherches sur le phénomène d'Oklo, En effet, membre de l'Académie des sciences, le , il a seulement présenté devant cette instance deux comptes rendus : le premier « Sur l'existence d'anomalies isotopiques rencontrées dans l'uranium du Gabon », le second « Sur l'existence dans un passé reculé d'une réaction en chaîne naturelle de fissions, dans le gisement d'uranium d'Oklo (Gabon) ».

Des analyses de routine sur un échantillon d'uranium naturel mirent en évidence un déficit léger mais anormal en (U).. La proportion normale de U est de 0,7202 %, alors que cet échantillon ne présentait que 0,7171 %. Comme les quantités d’isotopes fissiles sont cataloguées précisément, cette différence devait être expliquée ; aussi, une enquête fut lancée par le CEA. sur des échantillons provenant de toutes les mines exploitées en France, au Gabon et au Niger par le CEA et à toutes les étapes de la transformation du minerai et purification de l’uranium.

Pour les analyses de teneur en uranium et de teneur en 235U, la direction des productions du CEA s’appuie sur le laboratoire d'analyse de l'usine de Pierrelatte et sur le laboratoire central d'analyse et de contrôle du CEA implanté au centre CEA de Cadarache, dirigé par Michèle Neuilly où Jean François Dozol est chargé des analyses par spectrométrie de masse.

Les analyses effectuées à Pierrelatte et Cadarache montrent que les yellowcakes en provenance du Gabon présentent un déficit en 235U. Le , des chercheurs du CEA Cadarache découvrent une anomalie dans le minerai d'uranium provenant d'Oklo au Gabon. Sa teneur en 235U est très inférieure à celle habituellement observée. Les analyses isotopiques ont permis de trouver l’origine de l’appauvrissement en 235U : l’uranium appauvri provient du minerai d’Oklo, exploité par la COMUF. Une campagne d’analyses systématiques a été alors effectuée dans les laboratoires de Cadarache et de Pierrelatte (mesures de la teneur en uranium, mesures de la teneur isotopique). C'est ainsi que, sur des échantillons d'Oklo, les analystes de Cadarache constatent un déficit en 235U pour le yellowcake de l’usine de Mounana (235U = 0,625 %) et un déficit encore plus important pour un yellowcake (Oklo M) (235U = 0,440 %) : les minerais d’Oklo 310 et 311 ont respectivement une teneur en uranium de 12 et 46 % ont et une teneur en 235U de 0,592 et 0,625 %.

Dans ce contexte, J. F. Dozol prend l’initiative d’analyser sur le spectromètre de masse à source à étincelles AEI MS 702 (SMSE) les échantillons de yellowcake et de minerai provenant d'Oklo.

L'intérêt du SMSE est sa capacité à produire des quantités substantielles d'ions à partir de tous les éléments présents dans les électrodes. Les électrodes, entre lesquelles une étincelle est générée, doivent être conductrices, (pour cela les échantillons d'Oklo ont été mélangés avec de l'argent de haute pureté). On obtient sur une plaque photo l’ensemble des isotopes allant du lithium à l'uranium compris dans l'échantillon (voir photo de la plaque ci-dessous). Lors de l'examen la plaque, J. F. Dozol constate en particulier pour le minerai d'Oklo 311 à très forte teneur en uranium :

des éléments présents en quantité importante vers les masses 85-105 et 130-150 qui correspondent aux deux bosses des rendements de fission de 235U. (La distribution en masse des produits de fission suit une courbe « en bosses de chameau », elle possède deux maximums) ; les derniers lanthanides (holmium au lutécium) ne sont pas détectés (au-delà de la masse 166). Dans la nature, on retrouve l’ensemble des 14 lanthanides ; dans un combustible nucléaire, ayant subi des réactions de fission, les isotopes de derniers lanthanides ne sont pas détectés.

centré|vignette|574x574px|Plaque photo obtenue pour l'échantillon OKLO 311 par analyse par spectrométrie de masse à étincelle et qui révèle l'ensemble des isotopes présents dans l'échantillon.

L'étape suivante est l'analyse isotopique sur un spectromètre de masse à thermo-ionisation de certains éléments après séparation chimique du néodyme et du samarium. Dès les premières analyses du yellowcake d'Oklo M et du minerai « Oklo 311 », il est évident que le néodyme et le samarium possèdent une composition isotopique beaucoup plus proche de celle trouvée dans un combustible irradié que de celle de l’élément naturel. La détection des isotopes 142Nd et 144Sm non produits par fission indique la présence également de ces éléments à l’état naturel dont on peut ainsi retrancher leur contribution.

Ces résultats ont été transmis à Jean Claude Nimal, neutronicien (CEA Saclay) qui a estimé le flux de neutrons reçu par l’échantillon analysé à partir de son déficit en 235U. Cela a permis d’estimer la capture neutronique par les isotopes 143Nd et 145Nd conduisant respectivement à la formation supplémentaire de 144Nd et 146Nd. Cet excès doit être retranché pour avoir accès aux rendements de fission de l'uranium 235. On constate (cf.tableau ci-dessous) un accord entre les rendements de fission (M) et les résultats corrigés (C) de la présence de néodyme naturel et des captures neutroniques : +Nd143144145146148150C/M0,991,001,001,010,981,06

Signature isotopique des produits de fission Néodyme vignette|droite|300px|Ce diagramme montre l’abondance isotopique naturelle () du néodyme, ainsi que celle du site modifiée par les isotopes du néodyme produits par la fission de U ().

Le néodyme trouvé à Oklo a une composition isotopique différente de celle du néodyme naturel, celui-ci contient 27 % de Nd, celui d' Oklo en contient moins de 6 %. Nd n'est pas produit par fission, le minerai contient du néodyme produit par fission et du néodyme naturel, on peut à partir de cette teneur en Nd, retrancher le néodyme naturel et avoir accès a la composition isotopique du néodyme produit par la fission du U. Les deux isotopes Nd et Nd conduisent par capture neutronique à la formation de Nd et de Nd, cet excès doit être corrigé (voir ci-dessus), on obtient alors un parfait accord entre cette composition isotopique corrigée et celle déduite des rendements de fission.

Ruthénium vignette|droite|300px|Ce diagramme montre l’abondance isotopique naturelle () du ruthénium, ainsi que celle du site modifiée par les isotopes du ruthénium produits par la fission de U ().

Le ruthénium trouvé à Oklo présente une forte concentration de Ru (27-30 %, contre 12,7 % typiquement). Ce surplus peut s’expliquer par la désintégration du Tc (produit de fission) en Ru.

Physique et biochimie

Comme écrit précédemment, un tel phénomène de réactions nucléaires, prévu par Paul Kuroda était théoriquement crédible et d'autant plus plausible qu'on remonte dans le passé. Il y a deux milliards d'années, les teneurs de ces gisements en U étaient bien plus élevées (3,813 %) qu'aujourd'hui (0,7202 %), suffisamment élevées pour atteindre la criticité et engendrer une réaction en chaîne. Deuxièmement la largeur du gisement d'uranium doit être supérieure à deux tiers de mètre. Cela permet aux neutrons de parcourir une distance suffisante pour être absorbés et poursuivre la réaction nucléaire en chaîne, avant de quitter le gisement d'uranium. Troisièmement, un modérateur de neutrons (tel que l'eau) est nécessaire pour contrôler la réaction nucléaire, mais un modérateur ne contenant pas d'éléments qui absorberaient trop de neutrons.

Cependant, l'uranium étant relativement facilement mobilisable par l'eau, il était fort peu probable que les preuves d'un tel phénomène aient pu subsister au cours des âges géologiques. Plusieurs hypothèses furent envisagées pour expliquer les anomalies isotopiques d'Oklo (légère baisse du taux d'U dans la plupart des minerais locaux et enrichissement dans quelques cas), mais la découverte de traces de produits de fission accrédita définitivement la thèse d’un réacteur nucléaire spontané. D'après les sondages géologiques et l’étude des échantillons pris , les foyers de réactions étaient les zones les plus riches en minerai à très haute teneur en uranium (mises en place il y a environ d'années).