Już w latach pięćdziesiątych Vallès został dostrzeżony na paryskich salonach, choć odbierano jego teksty bardzo krytycznie. Konsternował empatycznymi opisami biedoty paryskiej, a zarazem atakowaniem burżuazji. Po zamachu na Napoleona w 1858 roku, w ramach śledztw i represji, odesłano Vallès’a do Nantes, osadzając go, przy aprobacie ojca, w szpitalu psychiatrycznym. Dzięki pomocy Antoine’a Arnoulda kilka miesięcy później udało mu się jednak z niego uciec.
Wrócił do Paryża, gdzie dołączył jako autor do zespołu redakcyjnego „Le Figaro”. W przeddzień Komuny Paryskiej, jako dowódca batalionu Gwardii Narodowej, brał udział w walkach przeciwko rządowi, zapamiętany został z waleczności szczególnie w powstaniu rozpoczętym 31 października 1870 roku. Po rewolucji 18 marca 1871 roku był już znanym członkiem Komuny i jednym z najważniejszych działaczy Komisji Oświecenia. Uczestniczył również w pierwszej Międzynarodówce.
Ideologicznie Jules Vallès był bliski Proudhonowi czemu dawał wyraz m.in. redagując pismo „Le Peuple” (pol. lud, później „Le Cri du peuple” – pol. krzyk ludu), zajmujące w okresie Komuny Paryskiej postawę pojednawczą między proudhonistami a blankistami.