Wkrótce potem został prowikariuszem generalnym prowincji Andaluzja. W Sewilli założył konwent dla braci bosych i dla sióstr. W Beas spotkał się z Teresą z Ávili i rozmawiał z nią na temat przyszłości zakonu. Gdy nowym legatem został nieprzychylny reformom Filippo Sega wszystkich karmelitów bosych spotkały represje. 22 czerwca 1580 roku Grzegorz XIII rozdzielił zakony karmelitów trzewiczkowych i bosych, a rok później odbyła się kapituła generalna, na której wybrano Hieronima pierwszym prowincjałem zakonu. Jednym z jego najbliższych współpracowników był Jan od Krzyża. W 1585 roku kolejna kapituła wybrała na prowincjała Dorię, natomiast Hieronim został wikariuszem prowincjalnym Portugalii. Doria rozpoczął reformę zarządzania zakonem, która nie podobała się Hieronimowi. Z tego powodu Doria sfałszował przeciw niemu dowody i rozsiał złą sławę. Doprowadziło to do tego, że 17 lutego 1592 roku w Hieronim został wydalony z zakonu.