Dzięki wsparciu matki przekonał ojca, by pozwolił mu kontynuować naukę zamiast pracować w firmie, i w październiku 1871 roku zaczął studiować fizykę pod kierunkiem Balfoura Stewarta oraz matematykę czystą i stosowaną u . W tym okresie przeprowadził pierwsze doświadczenia spektroskopowe, na których podstawie 20 czerwca 1872 roku ogłosił pierwszą pracę, zatytułowaną (o widmie azotu).
Latem 1872 roku Schuster wyjechał do Heidelbergu z listami polecającymi od Roscoe do Gustava Kirchhoffa i Roberta Bunsena, a 25 lutego 1873 roku uzyskał stopień doktora. Powrócił następnie do Manchesteru, gdzie jesienią został pierwszym demonstratorem w laboratorium fizycznym. Wakacje 1874 roku spędził w Getyndze, studiując w laboratorium Wilhelma Webera, a później kontynuował naukę w Berlinie u Hermanna von Helmholtza.
Fotografia widma korony słonecznej mały|Szkic zaćmienia Słońca z 6 kwietnia 1875 roku z raportu Schustera i Lockyera dla Royal Society Pod koniec grudnia 1874 roku, w drodze powrotnej z Berlina, Schuster otrzymał od Normana Lockyera propozycję udziału w ekspedycji do Syjamu (dzisiejsza Tajlandia) w celu sfotografowania widma korony słonecznej podczas zaćmienia Słońca 6 kwietnia 1875 roku.