W październiku 1956 osobiście dowodził ruchami izraelskich wojsk na półwyspie Synaj podczas kryzysu sueskiego. Po zwycięskiej wojnie, był przeciwnikiem wycofania wojsk z Synaju. Uważał, że Izrael nie otrzymał wystarczających gwarancji bezpieczeństwa, a Strefa Gazy będzie nadal wykorzystywana jako baza dla terrorystów. Po wycofaniu wojsk Dajan udał się na długie wakacje, a następnie w dniu 29 stycznia 1958 oficjalnie ustąpił ze stanowiska.

Kariera polityczna Po wycofaniu się ze służby wojskowej, rozpoczął studia politologiczne na Uniwersytecie Hebrajskim w Jerozolimie.

Wystartował w wyborach parlamentarnych w 1959 z listy partii politycznej Mapai, której liderem był Dawid Ben Gurion. Wszedł do IV Knesetu i został ministrem rolnictwa (1959–1964). Gdy w czerwcu 1963 Ben Gurion zrezygnował z urzędu premiera, Dajan także ogłosił swoją rezygnację. Poddał się jednak prośbom politycznych przyjaciół i pozostał w rządzie. Pomimo to spory pomiędzy nim a nowym premierem Lewim Eszkolem narastały i 4 listopada 1964 Dajan podał się do dymisji.