W 1927 roku został członkiem międzypartyjnej komisji Simona, który badała możliwość nadania autonomii Indiom.
Do rządu Attlee powrócił w 1930 roku, kiedy to został Kanclerzem Księstwa Lancaster w drugim gabinecie MacDonalda. W 1931 roku został poczmistrzem generalnym. Kiedy MacDonald zawarł koalicję z Partią Konserwatywną i Partią Liberalną, Attlee znalazł się wśród tych deputowanych, którzy sprzeciwili się tej koalicji, opuścili rząd i przeszli do opozycji.
Lider opozycji i wicepremier thumb|Attlee, jako lord tajnej pieczęci, odwiedzający fabrykę amunicji w 1941 Ponieważ w wyborach 1931 roku większość partyjnych liderów poniosła porażki w swoich okręgach, na czele opozycyjnej Partii Pracy stanęli nowi ludzie. Liderem został George Lansbury, a Attlee objął stanowisko wiceprzewodniczącego. Podobnie jak większość ówczesnych laburzystów Attlee sprzeciwiał się dozbrojeniu armii, jednak po dojściu Hitlera do władzy w 1933 roku stał się krytykiem rządowej polityki appeasementu.