Po zwycięstwach w dwóch kolejnych walkach, zmierzył się w grudniu 2009 z Mattem Hamillem. Mimo że osiągnął znaczną przewagę nad rywalem, przegrał przez dyskwalifikację, gdy pod koniec pierwszej rundy zadał niezgodny z regułami cios łokciem. Była to jego pierwsza i jak dotąd jedyna porażka w karierze MMA. mały|Jones i koszykarz Glen Davis w 2010 roku W kolejnych trzech walkach odniósł szybkie zwycięstwa przed czasem nad Brandonem Verą, Uładzimirem Maciuszenką i Ryanem Baderem, dzięki czemu otrzymał szansę walki z mistrzem UFC w wadze półciężkiej, Maurício Ruą.
Mistrz wagi półciężkiej Jones przystąpił do walki o mistrzostwo wagi półciężkiej 19 marca 2011 w Newark, podczas gali UFC 128. Jones od początku pojedynku przejął inicjatywę, doprowadzając do obalenia Brazylijczyka, a następnie kontrolując walkę w parterze. Pod znakiem jego dominacji stała również druga runda. W końcu, w trzeciej doprowadził do nokdaunu Ruy ciosem sierpowym w wątrobę. Chwilę potem sędzia ringowy zdecydował się zatrzymać walkę, ogłaszając zwycięstwo Amerykanina przez TKO. Tym samym Jones w wieku 23 lat został najmłodszym mistrzem w historii UFC.