Jeszcze później, w 1693, urządzono dwa boczne ołtarze św. Szczepana (północny) i św. Barbary (południowy). Tym samym, według świadectw kronikarzy, cerkiew św. Mikołaja stała się jedyną w Mołdawii świątynią prawosławną z trzema ołtarzami. Przy świątyni powstała drukarnia w 1681 założona przez metropolitę mołdawskiego Dosyteusza, działająca do 1686, gdy Dosyteusz musiał opuścić Mołdawię. W 1693 w budynku pochowano hospodara Konstantyna Kantemira; jego szczątki przeniesiono następnie do zbudowanego z jego inicjatywy monasteru Mira. W cerkwi odbywały się ceremonie intronizacji i namaszczenia hospodarów – ostatnią taką ceremonię zorganizowano w niej dla Grzegorza Aleksandra Ghiki w 1849.
XVIII–XX w. Za rządów Konstantyna Mawrocordata i za zgodą metropolity Mołdawii Nikifora w I połowie XVIII w. cerkiew na pewien czas przekształcono w szkołę dla niepiśmiennych kapłanów. Od 1749 świątynia była jedną z cerkwi w Jassach, przy których prowadzono naukę katechizmu dla dzieci z ludu. Synowie duchownych uczyli się w nich do dwudziestego roku życia lub nawet dłużej. Dzięki działaniom metropolity Mołdawii Jakuba I szkoła przy cerkwi św. Mikołaja stała się jedną z najlepszych szkół w Mołdawii. W 1743 w cerkwi wykonano po raz drugi nowe freski.